На территории парка — резиденция президента России (на полуострове близ деревни Новые Броды). Озеро Валдай достигает глубины 60 м (средняя глубина 12 м). На берегах озера расположены многочисленные турбазы.

На Валдае, на Рябиновом острове находится Иверский монастырь. В 1652 году, по поручению царя Алексея Михайловича, новгородский митрополит отправился в Соловецкий монастырь для перенесения в Москву мощей святителя Филиппа митрополита Московского. Святитель пострадал в правление Иоанна Грозного в 1568 году за обличение царских беззаконий и жестокостей. В специальной грамоте царь Алексей Михайлович приносил покаяние за своего прадеда Иоанна Васильевича, признавал его вину и выражал почтение к его мученической смерти.

По дороге Никону явился сам святой Филипп и благословил его намерение о построении обители на Валдае. Соборный храм был освящен в честь Иверской иконы. При первом посещении строящейся обители Никон переименовал посад Валдайский в село Богородицкое, а также нарек Валдайское озеро Святым. Для прославления обители по распоряжению Никона в монастырь были перенесены мощи Иакова Боровичского, а также ковчеги с частицами мощей московских святителей Петра, Ионы и Филиппа. В 1655 году в Иверский монастырь переселилась братия Белорусского Оршанского Кутеинского монастыря в количестве более 70 человек.

Среди монахов был будущий патриарх — Иоаким, а так же Исакий Полоцкий — брат Симеона Полоцкого. Иноки перевезли с собою на новое место все свое имущество и типографию. Это была первая провинциальная типография в России. С 1665 года по повелению Никона она была переведена в Воскресенский Новоиерусалимский монастырь. В 1656 году была закончена первая постройка монастыря — Успенский собор. Одновременно была сооружена и деревянная ограда с десятью шатровыми башнями и четырьмя проезжими воротами.

На средства патриарха был вылит специальный колокол мастером Александром Григорьевым. Колокол весил 1000 пудов и имел изображение патриарха Никона. Но во время опалы Никона все его монастыри — Иверский Валдайский, Крестный Онежский и Воскресенский Новоиерусалимский — были закрыты. Однако уже в 1668 году Иверская обитель была возрождена.

Успенский собор Иверского монастыря не утратил своего величия. Это одна из самых больших построек 17 века в России. Кафедральный собор отличается простотой и монументальностью архитектурных форм. Вместе с традиционным изображением из Нового Завета, стены храма были расписаны сюжетами из житий святых, связанных с девой Марией, событиями из истории Иверского монастыря на Афоне. Древняя живопись Успенского собора не сохранилась. Она была сбита во время ремонтных работ 18-19 веков.

В середине 18 века собор расписан заново, но значительная часть росписей была утрачена во время новых ремонтных работ в 1830-е годы. От первоначального убранства собора сохранились кованные дверные решетки и дубовые резные двери 17 века. В 1919 году монастырь был преобразован в Иверскую трудовую артель, а в 1927 году обитель была окончательно закрыта. Судьба иконы, вывезенной властями в очень дорогом окладе из золота, бриллиантов и драгоценных камней, осталась неизвестной.

За время Советской власти на территории монастыря был историко-архивный музей, музей краеведения. В 1930-е годы в монастырских помещениях располагались мастерские. В военное время находился госпиталь, затем дом инвалидов для участников Великой Отечественной войны, и лесная школа для детей, больных туберкулезом. В 1970-е годы на острове появился поселок, а на территории монастыря была открыта база отдыха. В 1991 году монастырь был возвращен Русской православной церкви. Кроме Успенского собора сохранились трапезная (1655-1658), колокольня, кельи, каменная ограда с угловыми башнями и надвратной церковью Михаила Архангела.

На Валдайском озере расположен небольшой районный центр — город Валдай. Население — 18, 8 тысяч жителей (2001). Город стоит в самом высоком месте Валдайской возвышенности, среди хвойных лесов. В современном городе: заводы — «Юпитер», механический, металлоизделий, предприятия пищевой промышленности. Впервые поселение упоминается в 1495 году как деревня Валдайское селище; позже село Валдай. После присоединения к Москве до 1654 года — дворцовое село, в 1654 году переименовано в Богородицкое и отдано Иверскому монастырю.

С 1770 года оно стало городом Валдай Новгородской губернии. Со строительством тракта Москва—Петербург Валдай сильно вырос и стал важным торгово-ремесленным центром. Местные жители хорошо зарабатывали ямской гоньбой и извозом, держанием постоялых изб и торговлей для нужд проезжающих. Здесь выпекались особого рода крендели, и, конечно, вся Россия знала о «даре Валдая» — колокольчике. О колокольном деле существует предание, что сюда на Валдай был отправлен в ссылку новгородский вечевой колокол и из него были отлиты первые колокольцы.

В промышленных масштабах это дело было начато на заводе братьев Усачевых в конце 18 века. В 1995 году был открыт музей колоколов. Он размещается в церкви святой Екатерины, здание которой было построено по проекту Н. А. Львова на средства, выделенные императрицей Екатериной II. Львовская ротонда, как иногда называют этот памятник, входила в состав путевого дворцового комплекса Екатерины II. От самого дворца уцелели отдельные перестроенные корпуса.

Интересны постройки в историческом центре города. Таковы, например, купеческие дома на Народной улице. Когда-то здесь тянулся посад — средоточие постоялых дворов, магазинов, трактиров.